Catalytic conversion of levulinic acid to γ-valerolactone using supported Ru catalysts: from molecular to reactor level
| Promotie: | Mw. A.S. Piskun |
| Wanneer: | 16 december 2016 |
| Aanvang: | 09:00 |
| Promotor: | prof. dr. ir. H.J. (Hero Jan) Heeres |
| Waar: | Academiegebouw RUG |
| Faculteit: | Science and Engineering |
Omzetting van biomassa in grondstof chemie
Levulinezuur kan worden gemaakt van C6 suikers, deze zijn te vinden zijn een breed scala aan biomassa bronnen (zoals houtachtige biomassa en zetmeel) en wordt beschouwd als een zeer aantrekkelijk basis molecuul voor huidige en toekomstige bio-raffinaderij projecten. Door zijn aantrekkelijke eigenschappen is γ-valerolacton is een van de meest interessante afgeleiden van levulinezuur. Het wordt gewoonlijk bereidt van levulinezuur door een hydrogenatie reactie.
Anna Piskun onderzocht deze hydrogenatie reactie waarbij zij gebruik maakte van heterogene ruthenium katalysatoren in batch- en continue opstellingen. De experimentele resultaten geven aan dat de omzetting van levulinezuur naar γ-valerolacton uit twee opeenvolgende reacties bestaat met een enkel tussenproduct (4-hydroxypentaanzuur).
Een vergelijkend onderzoek met negen verschillende ruthenium katalysatoren liet zien dat de hydrogenatie van levulinezuur het best uitgevoerd kan worden met een zeer zure, zeer poreuze zeoliet drager (Beta-12.5). Daarnaast heeft een gedetailleerd onderzoek naar de hydrogenatie met Ru op titania dragers aangetoond dat de grootte van het Ru-nanodeeltje erg belangrijk is voor de katalytische activiteit en dat deze sterk afhankelijk is van het synthese protocol voor de katalysator.
Piskun ontwikkelde een Langmuir-Hinshelwood model met een goede overeenstemming tussen de experimentele data en model voor de hydrogenatie reactie. Een experimentele studie in een gepakt bed reactor met katalysator deeltjes in de ordegrootte van millimeters liet zien dat massatransport limitatie binnen de deeltjes voor zowel waterstof en levulinezuur een belangrijke rol speelt en de reactiesnelheid in grote mate beïnvloed. Een hoge conversie van levulinezuur en een acceptabele stabiliteit werd gevonden voor een Ru/C katalysator tijdens een experiment van 52 uur.
Anna Piskun verrichtte haar promotieonderzoek bij de afdeling Chemische Technologie van het ENgineering and TEchnology institute Groningen (ENTEG), met financiering van het Nederlandse CatchBio Programma. Zij werkt nu als Certification Engineer bij Kiwa Nederland B.V.