Colloidal quantum dot superlattices

Quantum dots in superroosters

Halfgeleider colloïdale quantum dots zijn kwantumbeperkte nano-objecten met een afstembare bandkloof, waardoor ze ideale kandidaten zijn voor opto-elektronische toepassingen en reeds hun intrede hebben gedaan in beeldschermtechnologie. Lood-chalcogenide colloïdale quantum dots behoren tot de meest veelbelovende materialen om het veld van opto-elektronica te revolutioneren, met name voor fotodetectie in het kortegolf-infraroodbereik. Hun bandkloof kan eenvoudig worden afgestemd tussen 800 en 3000 nm, een gebied waarin betaalbare bulk-halfgeleiders schaars zijn. Daarom kunnen ze worden toegepast in telecommunicatie, nachtzicht, hyperspectrale beeldvorming en sensoren voor geautomatiseerd transport. Ondanks de exponentiële ontwikkeling van deze technologie, die al tot commerciële toepassingen heeft geleid, vertonen deze materialen nog steeds een matige mobiliteit en een hoge dichtheid aan defectvallen (traps), wat hun gebruik beperkt. De meeste problemen komen voort uit de wanordelijke aard van de gefabriceerde films en de gebrekkige controle over de liganduitwisseling. 

Door quantum dots te assembleren in geordende arrays, zogenaamde superroosters (superlattices), is voorspeld dat coherent transport via minibanden mogelijk wordt, waardoor hun elektronische eigenschappen die van hun bulktegenhangers kunnen benaderen. Echter, het gebrek aan controle over de ordening, elektronische koppeling en oppervlaktechemie heeft het bereiken van dergelijke eigenschappen verhinderd, en de weinige meldingen in de literatuur tonen teleurstellende ladingsmobiliteiten (in de orde van 100 –101 cm²/V·s). 

In zijn promotieonderzoek gebruikte Jacopo Pinna lood-chalcogenide quantum dots om zowel 2D- als 3D-superroosters te fabriceren. De ontwikkeling van nieuwe depositiemethoden maakte het mogelijk om de dikte, translatie- en oriëntatieordening op grote schaal te beheersen. Om deze complexe systemen te bestuderen, is een combinatie van geavanceerde structurele karakteriseringstechnieken toegepast, zoals elektronenmicroscopie met atomaire resolutie en röntgenverstrooiing. De structurele eigenschappen van de superroosters bleken te correleren met uitstekende transporteigenschappen, gemeten in ion-gel-gate veld-effecttransistoren. Opmerkelijk genoeg werden elektronenmobiliteiten boven de 200 cm²/V·s gemeten voor zowel op PbSe- als op PbS-gebaseerde 3D-superroosters. Een nieuwe benadering van de Langmuir-Schaefer-depositiemethode maakte het mogelijk om 2D-superroosters te fabriceren met een hoge dekking over millimeteroppervlakken en een elektronenmobiliteit tot 36 cm²/V·s. Tot slot bevestigde een proof-of-conceptdemonstratie van de implementatie van de 3D-superroosters in infraroodfotodetectoren het potentieel van deze materialen, terwijl het tevens de talrijke technische uitdagingen benadrukte die nog overwonnen moeten worden om commerciële toepassingen mogelijk te maken.

Zie ook: Kwantumdots vormen geordend materiaal

Jacopo Pinna voerde zijn onderzoek uit bij het Zernike Institute for Advanced Materials, afdeling Photophysics and OptoElectronics, met financiering van NWO. Hij vervolgt zijn loopbaan als postdoc bij datzelfde instituut. 

Proefschrift: https://hdl.handle.net/11370/9f04fd74-08bc-43d3-8bdd-8f93fda41e4d