Enzyme engineering for sustainable production of caprolactam
| Promotie: | Mw. A. (Antonija) Marjanovic |
| Wanneer: | 14 mei 2021 |
| Aanvang: | 16:15 |
| Promotors: | prof. dr. D.B. Janssen, prof. dr. R.A.L. (Roel) Bovenberg |
| Copromotor: | dr. M. (Marleen) Otzen |
| Waar: | Academiegebouw RUG |
| Faculteit: | Science and Engineering |
Schonere route voor productie van nylon-6
Nylon-6 is een veelzijdig polyamide met tal van toepassingen en wordt in grote hoeveelheden geproduceerd door ringopeningspolymerisatie van caprolactam, afkomstig uit petrochemische bronnen. Om fossiele grondstoffen te vervangen door duurzame alternatieven zoeken wetenschappers naar alternatieven voor de productie van de basisingrediënten caprolactam en 6-aminocapronzuur (6-ACA) voor nylon-6.
Hoewel er een route voor productie van 6-ACA uit α-ketoglutaraat in de bacterie E. coli is beschreven, is de opbrengst vrij laag. Een belangrijke oorzaak daarvan is dat tussenproducten door concurrerende enzymen worden omgezet via niet-productieve routes, die leiden tot de vorming van ongewenste bijproducten. Antonija Marjanovic zocht naar oplossingen die deze ongewenste productie verhelpen.
Een mogelijke manier om dit te realiseren is het ontwerpen van een orthogonale kunstmatige route door een D-enantiomeer als tussenproduct te gebruiken. In de natuur is de hoeveelheid aan D-aminozuren en enzymen die op D-stereocentra werken vrij laag. Daarom zal deze route het metabolisme van het gastorganisme niet verstoren. Ondersteund door rekenkundige ontwerptools ontwikkelde Marjanovic twee enzymen voor deze orthogonale route, een dehydrogenase en een decarboxylase.
Voor zover bekend is dit de enige fermentatieroute met een D-aminozuurfunctionaliteit als centraal tussenproduct. Daarnaast onderzocht zij een nieuw gevonden enzym voor de hydrolyse van caprolactam (caprolactamase), waarvan we de structuur hebben opgelost en een het katalytische mechanisme hebben geponeerd, wat nog niet eerder is beschreven.
Antonija Marjanovic verrichtte haar promotieonderzoek bij de afdeling van het Groningen Biomolecular Sciences and Biotechnology Institute (GBB) met financiering via het BE-Basic programma. Zij werkt nu als Process Engineer Consultant bij Spaak Circular Solutions.