Design of heterogeneous catalysts for the conversion of glycerol and lactic acid to value-added N-containing compounds

Nieuwe katalytische systemen voor glycerol en melkzuur

Glycerol en melkzuur behoren tot de meest veelbelovende biogebaseerde platformchemicaliën. Hun omzetting met NH₃ in waardevolle stikstofhoudende verbindingen over heterogene katalysatoren heeft de laatste jaren toenemende aandacht gekregen. In haar proefschrift onderzoekt Jiachen Li deze katalytische omzetting, waarbij alanine en lactamide als de belangrijkste producten zijn geïdentificeerd.

Li ontwierp verschillende katalytische systemen, en optimaliseerde deze om een hoge opbrengst en selectiviteit van alanine uit glycerol te bereiken. Ze bestudeerde zowel Ru- als Ni-gebaseerde katalysatoren op TiO₂ met verschillende kristalstructuren. TiO₂-rutiel bleek de meest effectieve drager, dankzij de structurele compatibiliteit met metaalsoorten en de thermische stabiliteit. Sterke metaal–dragerinteracties bevorderden de vorming van ultrasmall, goed verspreide nanodeeltjes, wat leidde tot uitstekende prestaties. Daarentegen vertoonden TiO₂-anatase gebaseerde katalysatoren grote, geaggregeerde deeltjes en lage activiteit. 

Opmerkelijk is dat de omzetting naar alanine plaatsvond zonder externe H₂, waarbij in-situ H₂ werd gebruikt dat ontstond tijdens dehydrogenering van substraten en intermediairen. Mechanistisch onderzoek verduidelijkte het reactiepad en wees uit dat de omzetting van melkzuur naar alanine de snelheidsbepalende stap vormt. Tevens toonde Li aan dat oplosmiddel, substraat en gasatmosfeer de productverdeling sterk beïnvloeden. Tot slot synthetiseerde ze een TiO₂-rutiel met een hoog specifiek oppervlak (247 m²/g), en paste deze toe als drager voor Ru- en Ni-katalysatoren. Li vergeleek deze met katalysatoren ondersteund op commercieel TiO₂-rutiel met een laag oppervlak (27 m²/g). Het proefschrift sluit af met conclusies en perspectieven voor toekomstig onderzoek naar duurzame katalyse en biomassawaardering.

Jiachen Li voerde haar onderzoek uit bij het Engineering and Technology institute Groningen (ENTEG), afdeling Producttechnologie, met financiering van het Chinese Scholarship Council. Ze vervolgt haar loopbaan als postdoc bij Sinopec research institute of petroleum processing CO., LTD.