Skip to ContentSkip to Navigation
Over ons Actueel Evenementen Promoties

Computational Modelling of Singlet Fission: From the static picture to fission dynamics

From the static picture to fission dynamics
Promotie:Mw. M.K. Wibowo
Wanneer:10 mei 2019
Aanvang:16:15
Promotors:prof. dr. H.B. (Ria) Braam, prof. dr. M. Persico, prof. dr. G. Granucci
Copromotor:dr. R.W.A. (Remco) Havenith
Waar:Academiegebouw RUG
Faculteit:Science and Engineering
Computational Modelling of Singlet Fission: From the static picture
to fission dynamics

Efficiëntie zonnecellen verhogen met singlet fission

Singlet fission, de conversie van een optische singlet-geëxciteerde toestand in een paar van twee triplet-excitonen, die zijn gekoppeld tot een totale spin-singlet, is een veelbelovende strategie om de efficiëntie van zonnecellen met enkele junctie te verhogen tot boven de theoretische limiet. De nu meer prominente hernieuwde focus van dit proces wordt gedreven door fundamentele interesse en toepassingen ervan. Intensieve experimentele metingen en theoretische studies om het mechanisme van singlet fission in pentaceen, tetraceen en andere polyaceen-derivaten in detail te ontrafelen zijn uitgevoerd. Desalniettemin is singlet fission nog steeds een zeldzaam en niet volledig begrepen verschijnsel bij andere chromoforen. Het doel van het onderzoek van Meilani Kurniawati Wibowo is het singlet fission mechanisme en de dynamica van recent voorgestelde singlet fission chromoforen te begrijpen, namelijk het bis(inner salt) van 2,5-dihydroxy-1,4-dimethyl-pyrazinium (DHDMPY) en 2,5-bis(fluorene-9-ylidene)-2,5-dihydrothiophene (ThBF), met behulp van theoretisch chemische en computationele modellering. Ten eerste zijn met behulp van een niet orthogonale configuratie interactie benadering statische kwantumchemische berekeningen uitgevoerd om effectieve elektronische koppelingen van DHDMPY-molecuul paren te berekenen, gevolgd door een eerste verkenning van de kristalstructuur en dynamica ervan. De resulterende koppelingen toonden aan dat DHDMPY inderdaad een potentiële singlet fission chromofoor is. Ten tweede zijn niet adiabatische dynamica simulaties uitgevoerd op basis van de trajectory surface hopping benadering met ‘on-the-fly’ berekeningen van de elektronische golffuncties en energieën met de semiempirische floating occupation moleculaire orbitaal—configuratie interactie methode. Het doel was om de singlet fission dynamica van een ThBF-molecuul paar die in hun kristalomgeving waren ingebed te onderzoeken en om de levensduur van geëxciteerde toestanden en de kwantumopbrengst van singlet fission te voorspellen. Het bleek dat het proces snel is, bijna voltooid in enkele picoseconden, en dat kwantumopbrengst erg hoog is.